烟气中的污染性气体NOx容易引起光化学烟雾、酸雨、破坏臭氧层和雾霾,对环境的危害极大。目前,选择性催化还原(SCR)技术成熟可靠,出口烟气NOx浓度可以实现超低排放的指标(即NOx浓度≤50mg/Nm3),是去除NOx的一种有效的策略。常用的还原剂有NH3、CO、H2、还有甲烷、乙烯、丙烷、丙稀等。石河子大学碳中和与环境催化剂技术研究团队(Carbon Neutralization and Environmental Catalytic Technology Laboratory,简称CN&ECTec Lab)长期致力于开发绿色、环保、高效的环境净化材料,特别是低温SCR催化剂在NOx的去除与清洁转化方面的研究工作。
近日,该团队通过共沉淀辅助喷雾干燥技术制备了一种具有微纳米结构的三维多孔CuCoAlOx微球用作CO-SCR低温脱硝催化剂,在200 °C时NO的转化率可达90.1%,当温度降至50 °C时NO转化率仍可达46.1%,表现出了优异的催化反应活性。采用该方法制备的三维多孔球形CuCoAlOx脱硝催化剂具有微纳结构、多孔结构、球形结构等诸多特点。其中,纳米结构使催化剂有较高的比表面积和活性位点;微米结构可以大大减少涂覆胶黏剂的用量;多孔结构可以有助于气体分子在SCR反应中预吸附,促进气体分子的迁移和运输;球形结构使粉体催化剂具有优异的流动性、分散性、均匀性和致密性,有利于成型催化剂涂层形成和获得满意的工艺操作性能的特性。
此外,喷雾干燥造粒技术(spray drying)是物料干燥的一种方法,它可以将需干燥的液体物料,分散成很细的像雾一样的微粒,使之与热空气的接触,瞬间将大部分水分除去,得到固体粉末。该法可以直接处理溶液、乳浊液、悬浊液等,干燥过程非常迅速,并且具有生产效率高、生产能力大、可连续生产等优点。(Fuel, 2021, 291: 120127.; Green Energy & Environment, 2019, 4(3): 311-321.; Chemical Engineering Journal, 2018, 346: 182-192.; Chemical Engineering Journal, 2020, 388: 124270.; Journal of Power Sources, 2009, 189(1): 794-797. Journal of Power Sources, 2009, 195(19): 6873-6878.)
相关工作以“Three-dimensional spherical CuCoAlOx catalyst with micro/nanoporous structure for low temperature CO-SCR denitration”为题,在期刊《Industrial & Engineering Chemistry Research》上发表,论文第一作者为9499www威尼斯博士研究生潘珂珂,通讯作者为于锋教授、郭旭虹教授和代斌教授。
图1 不同制备工艺合成CuCoAlOx催化剂的示意图。
图2 CuCoAlOx (CP-SD)催化剂的(a)NO转化率、(b)CO转化率、(c)N2选择性、(d)N2O和NO2浓度、(e)CO浓度和(f)不同GHSVs值下NO转化率。
图3 CuCoAlOx(CP-SD)催化剂表面的(a, b)CO 分子吸附、(c, d)NO 分子吸附和(e-g)CO+NO 分子吸附。
文章信息:Keke Pan, Feng Yu*, Yonghua Yao, Huhu Wang, Zhisong Liu, Wenjian Li, Fei Gao, Mei Zhou, Xuhong Guo*, Bin Dai*. Three-dimensional spherical CuCoAlOx catalyst with micro/nanoporous structure for low temperature CO-SCR denitration, Industrial & Engineering Chemistry Research, 2022, online.
论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.iecr.2c01840
期刊简介:Industrial & Engineering Chemistry Research(简称IECR)是美国化学会旗下工程技术领域期刊,旨在发表工程应用领域内最新的高质量原创性研究成果,该期刊被国际化工领域学者公认为化工三大顶级学术期刊之一,在化学工程领域具有重要的国际影响力,主要覆盖化工领域的材料、分离、反应工程、过程控制与分析、聚合、分析化学、应用化学、有机及无机合成等方向。
(通讯员:张洁/吴春林)